21. Новосибирский завод химических концентратов, 15 мая 1997 г

Накопление осадка обогащенного урана (90 %) в донных областях двух параллельных емкостей плоской геометрии; многократные разгоны мощности; незначительное облучение персонала.

Авария произошла в цехе, где методом порошковой металлургии производятся сердечники тепловыделяющих элементов из дисперсионного материала (UO₂ + Al), в котором обогащение урана составляет до 90 % по ²³⁵U. Конечной операцией перед очехловыванием сердечников в алюминиевую оболочку является их химическое травление. Цель травления — устранить микродефекты на поверхности сердечников и обеспечить плотный контакт между сердечником и его оболочкой.

Принципиальная схема узла травления представлена на рисунке 32.

В процессе травления партия сердечников последовательно погружается в три ванны, заполненные соответственно NaOH, H₂O и HNO₃. Щелочь NaOH, взаимодействуя с частицами алюминия на поверхности сердечника, образует алюминат натрия NaAlO₃, который со временем может частично образовывать осадок в виде Al(OH)₃. В этом процессе травления частично выщелачивается диоксид урана, осаждающийся на дно ванны.

Во второй ванне сердечники отмывают водой от щелочи. В третьей ванне с азотной кислотой происходит растворение частиц UO₂ с поверхности сердечников и окончательная нейтрализация следов щелочи.

Процесс травления был стандартизирован и контролировался в течение 13 лет до возникновения ядерной аварии только посредством поддержания основных технологических параметров: количества сердечников в партии, температуры, концентрации реагентов, длительности операций. Концентрация урана в растворах не измерялась. Также не контролировалась и не учитывалась возможность образования осадков и отложений урана в оборудовании и коммуникациях.

Отсутствие аналитического контроля концентраций урана объяснялось тем, что все оборудование, за исключением ванн, имело безопасную геометрию согласно конструкторской документации. Однако, как было обнаружено уже после ядерной аварии, сборник травильных растворов 59_1,2 (рис. 32) не был геометрически безопасным.

После завершения травления одной партии сердечников растворы из ванн направляли самотеком в коллектор в виде трубы диаметром 130 мм. По мере его заполнения раствор перекачивали насосом в сборник 59_1,2 по трубе диаметром 64 мм и длиной около 100 м. Из сборника 59_1,2 раствор передавали насосом в емкость 28 (рис. 32) на узел регенерации урана.

Впервые образование плотного осадка диоксида UO₂ в коллекторе было обнаружено в 1996 году после его вскрытия и обследования. Из коллектора было извлечено 5,5 кг осадка с массовой долей урана -69 %. Осадок был плотным и извлекался постепенно посредством растворения в азотной кислоте. Выполненные анализы показали, что осадок формировался более 10 лет.

Обнаружение осадка в коллекторе не привлекло внимания персонала к поиску отложений урана в коммуникациях и в сборнике 59_1,2, так как в них условия ядерной безопасности выполнялись без аналитического контроля урана. В то же время зоной ежегодного баланса урана являлся весь цех, в масштабах которого были пренебрежимо малыми и незаметными потери урана вследствие его частичного осаждения в сборнике 59_1,2.

Сборник 59_1,2 состоял из двух плоских сообщающихся емкостей 59/1 и 59/2, имевших общий вход и выход растворов урана. Каждая емкость имела следующие внутренние размеры: высота 3,5 м, длина 2 м, толщина 0,1 м, рабочий объем — 650 л. Обе емкости были выполнены из нержавеющей стали толщиной 4 мм. Расстояние между емкостями 0,8 м, расстояние до бетонного пола — 0,75 м. Емкости были оснащены экранами в виде стальных листов, установленных на расстоянии 0,14 м от боковых поверхностей (3,5 X 2 м²) для исключения приближения отражателей к их поверхности.

^{Рисунок 32. Принципиальная схема узла травления.}

Боковые поверхности были скреплены внутри поперечными стальными стержнями, приваренными с шагом прямоугольной квадратной решетки 0,4 м. Днище емкостей имело угол наклона -20° в сторону сливных отверстий.

С 1984 г. емкости использовали для сбора травильных растворов урана с обогащением 90 %, однако без согласования с органами надзора за ядерной безопасностью.

В четверг 15 мая 1997 г. в 10 ч 00 мин аппаратчик узла травления завершил щелочную обработку партии сердечников, слил в коллектор отработанную щелочь и включил на ~15 мин насос для передачи щелочного раствора в сборник 59_1,2. В 10 ч 55 мин в здании 17 сработала система аварийной сигнализации (САС) о возникновении ядерной аварии, имеющая 12 точек контроля. В каждой точке установлены три блока детектирования гамма-излучения на основе пластмассовых сцинтилляторов, срабатывающих по схеме "2 из 3" при превышении порога ~10 мкР/с. По звуковому сигналу САС сменный персонал покинул все установленные зоны эвакуации. Оперативно был закрыт доступ в опасную зону, здание оцеплено охраной, прибыли аварийные службы, дежурные дозиметристы начали обследование радиационной обстановки вне и внутри здания.

По максимальной мощности дозы гамма-излучения, измерявшейся носимым гамма-радиометром, было определено место возникновения аварии — сборник травильных растворов 59_1,2, расположенный на нулевой отметке (первый этаж). Через 25 мин после срабатывания САС мощность дозы составила ~10 Р/час на расстоянии ~0,5 м от сборника.

Поскольку сборник остался неповрежденным и герметичным, было принято решение о заливании в него борной кислоты по той же штатной схеме, по которой в него поступали растворы урана. Был подготовлен раствор естественного бора путем смешения 20 кг сухой борной кислоты с водой. После операции заливания борного поглотителя нейтронов обе емкости оказались практически полностью заполненными при общем свободном объеме 60 л.

Однако в 18 ч 50 мин 15 мая 1997 года произошло второе срабатывание САС. Третье, четвертое и пятое срабатывания имели место в 22 ч 05 мин, 16 мая ночью в 2 ч 27 мин и утром в 07 ч 10 мин.

После анализа сложившейся ситуации было принято решение об изменении способа заливания нейтрон-поглощающего раствора в сборник 59_1,2. Для этого осуществили схему принудительной замкнутой циркуляции через сборник высококонцентрированного раствора LiCl, имеющего намного большую растворимость, чем борная кислота. В целях безопасности персонала работы по запуску контура циркуляции отложили до очередного, шестого, срабатывания САС, которое произошло в 13 ч 00 мин. В 14 ч 00 мин был включен контур циркуляции раствора хлорида лития, и система приобрела надежную подкритичность.

После нескольких часов циркуляции и интенсивного перемешивания раствора были отобраны его пробы на элементный анализ и получены следующие значения концентраций: урана — 6 г/л, лития — 6 г/л, бора — 0,5 г/л, водородный показатель рН — (9—11). Оценка массы урана посредством умножения его концентрации C_u = 6 г/л на суммарный объем двух емкостей V₅₉ = 1300 л дает значение M_u = 7,8 кг без учета сравнительно малого объема внешнего контура циркуляции (-50 л).

Выполненные расчеты условий критичности для системы из 2-х взаимодействующих одинаковых емкостей сборника 59_1,2 при соответствии их геометрических размеров проектным показали, что критическая масса урана при концентрации урана-235 50 г/л и выше превышает 100 кг, т. е. намного больше M_u = 7,8 кг. Такое расхождение, как и само возникновение аварии, можно было объяснять несоответствием размеров емкостей сборника проектным, в особенности увеличением толщины плоских емкостей, наиболее значительно влияющих на критические параметры.

Дальнейшая диагностика аварии выполнялась в следующей последовательности: 1) обнаружение осадков урана и определение зон их локализации; 2) исследование реальных размеров емкостей после полного извлечения из них урана для обеспечения радиационной безопасности работ.

Возможность образования осадков была установлена экспериментально посредством фильтрования проб из циркулирующего раствора. Прошедший через фильтр чистый раствор содержал уран с концентрацией 0,3 г/л, т. е. в 20 раз меньшей, чем до фильтрования. Поэтому циркулирующую жидкую фазу правильнее называть не раствором урана, а пульпой, содержащей уран в виде взвесей частиц UO₂.

Для обнаружения осадков UO₂ в сборнике 59_1,2 использовался портативный гамма-радиометр с выносным пластмассовым детектором в коллиматоре. Детектор регистрировал гамма-излучение продуктов деления в уране со средней энергией 1 МэВ. Для снижения фона между емкостями был установлен свинцовый экран толщиной 12 мм. В результате гамма — сканирования боковых поверхностей было установлено: 1) зоны осадков расположены в донной части обеих емкостей, имеют близкую геометрию и боковую площадь ~1 м² каждая; 2) масса осадка в емкости 59/1 примерно в 2,8 раза больше, чем в емкости 59/2.

20.05.97 г. были начаты работы по опорожнению емкостей 59/1 и 59/2 от пульпы с ее фильтрацией, растворением осадка с UO₂ в безопасной емкости с азотной кислотой. Осадок урана в емкостях оказался очень плотным (-2 г/см³), и для его растворения использовали азотную кислоту. Все полученные азотнокислые растворы были слиты в безопасные емкости и отправлены на хранение. 29.05.97 г. емкости были практически полностью освобождены от урана и продуктов деления, что было проверено гамма — сканированием сборника 59_1,2. Полная извлеченная после аварии масса урана со средним обогащением 90 % составила 24,4 кг.

^{Рисунок 33. Последовательность и длительность срабатывания аварийной сигнализации.}

Для определения реальной толщины емкостей, которая везде должна быть равной 0,1 м, изготовили измерительное устройство больших размеров, которое позволяло охватить две противоположные точки на внешних поверхностях одной емкости. При его испытаниях была определена погрешность контроля, составившая ~3 % для толщины в 0,1 м. Измерения позволили составить подробную картограмму толщин для обеих емкостей сборника 59_1,2. В отдельных точках внутренний зазор составил 132 мм, т. е. был на 32 % выше проектного значения. В среднем по зоне локализации осадков увеличение толщины было около 17 %, или 117 мм, что существенно повлияло на возникновения условий критичности в сборнике 59_1,2. Места обнаружения твердых отложений близко совпадали с местами деформации емкостей. Причины деформаций неизвестны.

Непосредственно перед первым пиком мощности в сборнике 59_1,2 уран находился в трех слоях, располагавшихся друг над другом: осадок, пульпа, слабоконцентрированный раствор. Передачи травильных растворов из коллектора в сборник 59_1,2 и выдачи их из этого сборника происходили с частотой до 300 операций/год. Благодаря гравитационному осаждению частиц диоксида урана, гидроокиси алюминия и других взвесей происходило медленное и постоянное накопление осадка урана в донной части сборника, приведшее в итоге к возникновению цепной реакции. Параметры пиков мощности были оценены по моментам срабатывания датчиков САС, а также посредством анализа содержания изотопов ¹⁴⁰La и ²³⁵U в пробах пульпы, отобранных 20.05.97 г.

В здании датчики САС были размещены в 12 точках контроля. При возникновении 1-го пика они сработали только в трех ближайших точках: 1) мойка, 1 этаж; 2) ремонтная зона, 2 этаж; 3) склад, 3 этаж. Последовательность пиков, моменты срабатывания и продолжительность состояния превышения порога срабатывания в 10 мкР/с регистрировались оператором на центральном приборном щите (рис. 33).

Вышеуказанные три точки контроля расположены одна над другой. Известны расстояния от сборника до каждой из них и кратности ослабления мгновенного гамма-излучения от цепной реакции в бетонных перекрытиях между этажами. Используя эти данные, были оценены периоды удвоения мощности в первых трех пиках Т_1/2, введенные избыточные реактивности ?K_изб, отношения (f) полного числа делений в пиках к числу делений в 1-м пике. Эти результаты представлены в таблице 8.

^{Таблица 8. Характеристики первых трех пиков}

Ввод положительной реактивности был обусловлен увеличением концентрации урана в пульпе благодаря гравитационному осаждению взвесей UO₂. Подкритичность системы после пика мощности была результатом уменьшения концентрации урана в пульпе из-за ее перемешивания радиолитическим газом. Абсолютные значения этих двух противоположных по знаку изменений реактивности уменьшались с каждым последующим пиком. После пятого пика система достигала квазистационарного критического состояния, которое без искусственного гашения могло бы существовать неопределенно длительное время.

Полное число делений в системе из двух емкостей, 59/1 и 59/2, было определено по активности ¹⁴⁰La и составило за шесть пиков ~5,5 X 10¹⁵.

Число делений в каждом пике составило: 1) 4,3 X 10¹⁵; 2) 5,6 X 10¹⁴; 3) 3,2 X 10¹⁴, в последующих 4, 5 и 6 пиках по ~10¹⁴.

Дозы облучения персонала были незначительными. Коллективная доза для группы из 20 человек не превысила 4 мЗв. Оборудование осталось целым. Материальный ущерб от аварии определялся остановкой производства в цехе на 3 месяца. Причины деформации сборника неизвестны, хотя есть мнение, что деформация происходила постепенно в течение ряда лет. Сборник был заменен, и были разработаны мероприятия по контролю накопления урана и геометрических размеров оборудования.